有机污染物输送潜力

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本文作者：方利江吴有方丁中原马子龙柳敏高宏作者单位：兰州大学资源环境学院

持久性有机污染物(POPs)具有高毒性和生物蓄积性，能从水体或土壤中以蒸汽的形式挥发进入大气，以气态或颗粒态形式存在．同时由于其难降解性，因而能通过大气和水体进行长距离输送而不会被完全降解［1］．南京地区是20世纪50～60年代我国最大的农药消耗城市之一，且伴随着经济和人口的快速增长以及现代化工业的发展，南京地区多环芳烃的污染状况也开始突显，在各个环境相中都不同程度的检测到各类有机氯农药(OCPs)残留［2～4］和多环芳烃(PAHs)［5～7］．国内外有学者对持久性有机污染物在区域环境中的长距离输送潜力进行过研究，任婷、王宣同［8，9］等分别对兰州和天津地区的部分持久性有机污染物的长距离输送潜力进行了计算．结果表明，兰州地区的2，3，7，8-TCDD通过大气的CTD明显偏低，为126km，通过水体的CTD明显偏高，为6633km;而天津地区p，p''''-DDT通过大气的CTD的结果分布比通过水体的CTD更集中，其均值分别为579km和2254km;Wania等［10］利用TaPL3模型对PBDEs和PCBs的CTD计算发现，包含少量溴原子的PBDEs的CTD与PCBs相当，且溴原子较多的PBDEs的CTD则较小．但由于各研究区自然地理条件存在差异，因而研究结果不尽相同．

本研究拟以典型有机污染物:p，p''''-DDT［2，2-双(4-氯苯基)-1，1，1-三氯乙烷，p，p''''-dichlorodiphenyltrichloroethane］，γ-HCH(γ-1，2，3，4，5，6-六氯环己烷，γ-hexachlorocyclohexane)，BaP(苯并［a］芘，benzo［a］pyrene)和HCB(六氯苯，hexachlorobenzene)为对象，运用TaPL3模型，定量表征几种典型有机污染物在南京地区的长距离输送潜力，结果对了解其在南京地区的区域环境过程及污染控制都具有一定的理论与实际指导意义，以期为进行环境管理和环境决策提供科学依据．

1材料与方法

1.1研究区概况

南京市位于长江下游中部，江苏省西南部．市域地理坐标为北纬31°14''''～32°37''''，东经118°22''''～119°14''''，全市行政区域总面积6582km2．与镇江市、扬州市、常州市及安徽省滁州市、马鞍山市、宣州市接壤，水域面积达11%以上，属北亚热带湿润气候，四季分明，雨水充沛，常年平均降雨量1106.8mm．秦淮河和滁河为南京市境内2条主要的长江支流，其河谷平原为重要农业区．南京地区的土壤在北、中部广大地区为黄棕壤，南部与安徽省接壤处有小面积的红壤．

1.2TaPL3模型框架

该模型基于三级稳态多介质逸度模型，以大气和水体为流动载体，对污染物在环境中的总持久性(POV)及长距离输送潜力(LRTP)进行估算．模型建立在质量守恒与稳态假设的基础上，假设污染源向大气或水体中稳定排放化学物质，强度为1000kg•h－1，忽略通过大气和水体的水平输入与输出．环境中化学物质的消减主要为各环境相中的降解，并且降解量和环境相中的残留量与排放量保持平衡．化学物质进入环境后，由逸度容量低的环境相向逸度容量高的环境相迁移，最终达到稳定状态时，化学物质在各环境相中的逸度相等．模型模拟的环境介质主要包括大气、水体、土壤、沉积物、植物这5个环境主相，其中植物相以蔬菜为研究对象．

1.3模型参数识别

对于在各个环境相中都有分配的第1类化学物质［11］，TaPL3模型共需输入18项污染物理化性质参数和46项研究区环境参数．各目标污染物理化性质参数见文献［8，9］．研究区主要环境参数见表1．

2结果与讨论

2.1TaPL3模拟结果

表2、3列出了典型有机污染物在大气和水体介质中的特征迁移距离L，总持久性t，平均“跳跃”次数H，及在各环境相中的黏着度S．其中气相、水相、土壤相、沉积物相和植物相分别以A、W、S、SED和V表示．从表2和表3分析，BaP和p，p''''-DDT由于在大气中的半衰期较小，因而其CTD较小，进行长距离输送的潜力较弱，说明其研究区污染相对较难被扩散，更多的表现为对研究区的近源污染，而其在水中的半衰期较大，因而主要通过水体进行长距离输送;γ-HCH和HCB由于在大气和水体中具有较长的半衰期，其CTD较大，长距离迁移潜力则较强，它们能通过大气和水体扩散到较远区域，便于污染物的扩散，易于区域迁移而对其他区域环境产生影响．

南京属北亚热带湿润气候，常年冬季以东北风为主，夏季以东南风为主，南北跨度为150km，中部东西宽度为50～70km．从模型计算结果分析，p，p''''-DDT，γ-HCH，BaP和HCB通过大气的CTD分别为255、1858、198和21104km，具有跨区域迁移的能力．夏季对安徽东北部及苏北部分地区的影响比较大，冬季对安徽东南部地区影响比较大．相对于BaP和p，p''''-DDT，γ-HCH和HCB的迁移距离更长，因而在夏季可能会对河南、山西、陕西等地区产生影响，冬季则会对江西、广东、广西等地区有部分影响．通过水体的各化合物的CTD远远高于大气，但由于南京地区河流主要注入东海，因此其影响集中在海洋生态系统．相关研究表明，p，p''''-DDT在南京地区大气中的含量较低，并且逐年降解趋势比较明显［16］，因而从其大气含量上考虑，p，p''''-DDT远距离迁移对周边省市的影响不大．

HCB的总持久性在大气和水体中较接近，并且普遍高于其他3种有机污染物，其中γ-HCH和BaP在水体中的总持久性近似，在大气中则比较接近，而其CTD却相差很大，在一个对数级左右，总持久性和CTD之间并没有呈现出一定的线性关系．同时由于HCB较低的溶解度和大气降解速率，其在大气中不易降解，易于被气溶胶颗粒所吸附而发生沉降作用，但在高挥发性的作用下，又使其易于进入气相，因而综合表现为“跳跃”现象较为明显．黏着度描述化合物从大气相中沉降到地表的化合物中，不再返回大气的那一部分，显示化合物倾向于留在某个特定地表环境相而不返回大气相的程度［18］．从表2可知，水对γ-HCH和HCB的黏着度为负值，分别为－2.1和－54.86．说明γ-HCH和HCB倾向于滞留在大气环境中，并且HCB比γ-HCH更容易存在于大气中，其通过大气和水体达到稳态后在大气中的质量分数也证明这点．通过大气并达到稳态后HCB在大气中的质量分数为2.2%，明显高于p，p''''-DDT(0.067%)，γ-HCH(0.551%)，BaP(0.0748%)，通过水体且达到稳态后其质量分数为1.05%，而p，p''''-DDT、γ-HCH和BaP的质量分数分别为0.0107%、0.1495%和1.45×10－4%．

2.2模型的灵敏度分析

参照Mongan等［19］提出的计算灵敏度系数的方法，以HCB为例，计算了其在研究区分别通过大气和水体时各个参数对模型输出结果的相对贡献．各关键参数的代码见表4，其灵敏度系数见图1．由图1可知，辛醇-水分配系数的对数对通过大气和水体的CTD的负影响较大，分析原因可能是化合物进行长距离输送时，由于lgKOW值较大，化合物较易进入水体悬浮物、土壤、沉积物、植物等环境介质，导致其在大气和水体中衰减的速率更快，因而减弱其通过大气和水体的CTD值．大气高度、沉积物中水相的体积分数和风速及水体深度、沉积物中水相的体积分数和水体流速分别对HCB通过大气和水体进行长距离输送具有正影响．

2.3模型的不确定分析

以HCB为例，运用蒙特卡罗方法对模型进行了不确定分析，模型输出的大气和水体的CTD值符合正态分布规律，见图2．从模型输出结果的分布可知，通过大气的CTD对数值主要分布于区间4.05～4.42之间，小于研究区实际计算的对数值4.32．原因主要是通过大气的CTD的关键参数中，起负影响作用的参数占主导地位，在这些参数的影响下，使模型输出结果大部分偏小于实际值．而通过水体的CTD由于关键参数的正影响作用比较大，使得模型不确定对数值主要分布于4.17～4.88，高于实际通过水体的计算对数值4.28．

2.4与国内外研究比较

Beyer［20］利用模型计算得到的HCB通过大气和水体的CTD和本研究相比较，计算结果比较接近，均小于1个对数单位．其中南京地区HCB的LA低于Beyer的计算结果0.72个对数级，而LW则高于0.87个对数级．分析原因主要是Beyer计算时所需的环境参数为“EQC标准环境”，而非实际环境参数［21］．对模型结果影响较大的风速，水体流速，水体深度等环境参数，EQC环境和南京地区有较大差别，分别为14.4km•h－1和9.00km•h－1，3.6km•h－1和4.68km•h－1，20m和2.48m．而从灵敏度分析结果可知，南京地区的环境参数对LA和LW值的影响比理化参数大(表5)．兰州地区的HCB计算结果则与本研究相似，南京地区略高于兰州地区，其LA和LW值分别相差0.20和0.06个对数级．

3结论

(1)BaP和p，p''''-DDT在大气中的CTD较小，污染不易扩散，其主要表现为通过水体进行长距离输送，而γ-HCH和HCB则更倾向于通过大气和水体进行长距离输送，利于在研究区的扩散．

(2)p，p''''-DDT、γ-HCH，BaP和HCB夏季对安徽东北部及苏北部分地区的影响比较大，冬季对安徽东南部地区影响比较大．由于γ-HCH和HCB的大气迁移距离更长，因而在夏季可能会对河南、山西、陕西等地区产生影响，冬季则会对江西、广东、广西等地区有部分影响．

(3)水对γ-HCH和HCB的黏着度为负值，分别为－2.1和－54.86．表明γ-HCH和HCB倾向于滞留在大气环境中．通过大气和水体并达到稳态后在大气中的质量分数明显高于p，p''''-DDT和BaP．