干霾气溶胶分布变化
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本文作者：徐婷婷1秦艳1耿福海2陈勇航1张华3刘琼1马骁骏1作者单位：1.东华大学环境科学与工程学院2.上海市气象局3.中国气象局国家气候中心
霾除了造成低能见度的危害外，其复杂的化学成分和沉降过程还给人体健康和生态环境带来不利影响［1］，因此近年来霾的研究受到普遍关注．国内外对霾的研究主要集中在霾的源解析［2］、影响因素［3］、以及气溶胶化学［4，5］、物理［6，7］和光学属性［8］等方面．但大多数的研究都是基于单点地面观测资料和整层大气卫星观测的反演结果，对区域范围的气溶胶粒子垂直分布特征的研究还很缺乏．上海作为经济快速发展、人口车辆密集的超大型城市，据2010年上海环境公报［9］报道，近年环境空气质量优良率总体虽呈上升趋势，但可吸入颗粒物仍然是上海大气的首要污染物．2001～2009年上海每年霾发生的天数超过150d［10］，因此上海关于霾和颗粒物的研究已成为热点．张懿华等［11］认为上海市的空气污染受本地排放和区域输送的共同影响;Ye等［12］认为上海PM2.5的质量浓度变化存在季节变化特征，PM2.5的主要组分是有机碳;范雪波等［13］分析了上海市灰霾天大气颗粒物浓度及富集元素的粒径分布;殷永文等［14］认为上海市霾期间PM2.5、PM10污染对医院呼吸科、儿呼吸科日均门诊人数具有一定影响．但有关上海霾的研究中，对气溶胶垂直分布特征的研究尚罕见，而气溶胶的垂直分布特征是评估气溶胶辐射效应的关键因素之一［15］．Liao等［16］认为气溶胶粒子在不同垂直高度上，长波和短波辐射强迫有所不同;Meloni等［17］发现在大气层顶气溶胶短波辐射强迫主要受气溶胶垂直分布的影响．潘鹄等［18］利用单站地面激光雷达数据分析了一次上海霾过程气溶胶消光系数及其廓线特征，但利用星载激光雷达监测上海及周边区域霾期间气溶胶的光学和微物理属性的垂直分布情况的研究仍很缺乏．因此，本研究将应用“云-气溶胶激光雷达红外开拓者卫星观测”(CALIPSO)的反演资料分析上海干霾期间气溶胶的散射、粒子大小和规则性的垂直分布情况和季节变化特征，以期为上海霾的研究、预警预报和有效控制提供科学依据．
1数据与方法
本研究卫星资料来源为CALIPSO卫星搭载的正交极化云-气溶胶激光雷达(CALIOP)L1产品．CALIPSO由美国的NASA、Ball公司和法国国家空间研究中心(CNES)等联合研制，于2006年4月28日成功发射升空．CALIOP是CALIPSO卫星的主要有效载荷之一，具备识别气溶胶、沙尘、烟尘以及卷云的能力．CALIPSO采用了偏振检测技术，探测范围广，具有较高垂直分辨率和测量精度，能在包括海洋和陆地上空等全球范围内快速、连续、实时和长期地进行大气气溶胶光学属性和形态特征的探测［19］．本研究依据2010年6月1日实施的国家气象行业标准［20］，当研究时段内平均能见度＜10km，平均相对湿度＜95%，无降水、沙尘暴、扬沙、浮尘、烟幕、吹雪、雪暴等可造成视程障碍的天气现象出现时，判识为霾．参照有关研究［21］，把平均相对湿度＜80%的霾定义为干霾．采用上海市浦东、徐家汇、宝山和金山这4个气象站点2007年1月～2010年11月地面观测数据，当至少2个站点在同一研究时段出现干霾时，排除CALIPSO卫星L1产品中探测点过少以及云层过厚而使激光无法穿过云层探测低层大气的资料，筛选出白天环上海地区对应时段99个CALIPSO过境时的干霾个例，分析其气溶胶的光学和微物理属性的总体分布特征和季节分布特征，并结合个例初步讨论气溶胶可能来源．
2结果与分析
2.1总体分布特征
2.1.1散射强度的垂直分布
气溶胶颗粒物对太阳辐射的消光(一般由颗粒物散射为主导)被认为是限制对流层能见度的主要因素［22］．CALIOP可获得轨道白天和晚上的2个波长(532nm和1064nm)的后向散射系数，包括532nm总后向散射系数、532nm垂直后向散射系数和1064nm后向散射系数，计算公式如下：（略）．如图1所示，干霾期间532nm总后向散射系数出现的频率随着散射系数的增大而减少．不同高度的大气散射情况亦有不同，高度层(0～2.0km、2.0～4.0km、4.0～6.0km、6.0～8.0km和8.0～10.0km)532nm总后向散射系数的频率分布如图2所示．532nm总后向散射系数为0～0.0024km－1•sr－1范围的累积频率随着高度的增加而增大，在8.0～10.0km高度层上达最大，为70.176%，0～2.0km高度层的散射系数累积频率最小，为42.360%;2.0～4.0km、4.0～6.0km和6.0～8.0km散射系数累积频率接近，分别为46.485%、47.859%和47.873%．0～8.0km范围内各高度在散射系数为0.0024～0.0030km－1•sr－1的累积频率较接近，在8.0～10.0km高度上该散射系数范围内的累积频率最小，为8.053%．散射系数在0.0030～0.0100km－1•sr－1范围的累积频率随着高度的增加而减少，在高度8.0～10.0km上散射系数累积频率最小，为21.771%，并且该散射系数范围的累积频率在高度2.0～4.0km、4.0～6.0km和6.0～8.0km上接近，分别为44.631%、43.427%和43.427%．可见，干霾时，随着高度的增加，大气的散射能力减弱，其中2.0～8.0km范围内各高度层的大气散射能力较接近，0～2.0km的大气散射能力在各高度层中最强．这主要由于受大气扩散条件和本地排放的影响，使近地面气溶胶粒子增多，从而使大气散射能力增强．
2.1.2体积退偏比的垂直分布
体积退偏比是532nm垂直后向散射系数与532nm平行后向散射系数之比，反映了被测颗粒物的不规则程度，公式如下:（略）．退偏比越大，说明颗粒物越不规则，通过退偏比可区分球形和非球形气溶胶粒子．不同种类气溶胶，体积退偏比亦有不同［23，24］．Liu等［25］研究指出沙尘气溶胶粒径大且不规则，体积退偏比较大;海洋气溶胶和大陆气溶胶主要由规则颗粒物组成，体积退偏比为0～3%;煤烟体积退偏比范围略大于海洋气溶胶和大陆气溶胶，体积退偏比为0～5%．干霾时，0～10km高度范围内体积退偏比的分布频率随体积退偏比增大而减少(如图3)．此外，不同高度体积退偏比的频率分布如图4所示．可以看出，0～2.0km时体积退偏比为0～22%的累积频率在各高度层中最大，为37.093%;8.0～10.0km时体积退偏比累积频率最小，为32.371%;2.0～4.0km、4.0～6.0km和6.0～8.0km在该体积退偏比范围内的累积频率分别为34.884%、36.282%和36.017%．体积退偏比为22%～64%时高度8.0～10.0km累积频率最大，而其他高度层的累积频率较接近．64%～100%的体积退偏比在各高度层上的频率分布接近，其中2.0～4.0km体积退偏比累积频率最大为21.285%，0～2.0km体积退偏比累积频率最小为19.727%．可见，干霾时各高度层均以规则气溶胶为主;与其它高度层相比，0～2.0km规则气溶胶所占比例最大，8.0～10.0km不规则气溶胶所占比例最大．
2.1.3色比的垂直分布
大城市区域由于人类活动形成的霾天气本质主要是细粒子气溶胶污染［21］．色比可识别颗粒物的大小，色比越大，颗粒物越大．色比是1064nm总后向散射系数β''''1064与532nm总后向散射系数β''''532，Total之比［25］:（略）如图5所示，在0～10km高度范围内，干霾时色比出现的频率随色比的增大而减少．从不同高度上来看(如图6)，8.0～10.0km高度上色比为0～0.6范围内的频率均最小，累积频率为42.840%;而在色比为0.6～1.8范围内在8.0～10.0km高度上的频率最大，累积频率为53.538%．在高度2.0～8.0km范围内，色比为0～0.2的累计频率随着高度的增加而减少，在2.0～4.0km高度上该色比范围的累积频率达最大，为20.388%．当色比为1.8～2.0时，各高度层的频率较接近．可见，细粒子气溶胶在各高度层中均占主导地位，其中细粒子气溶胶在2.0～8.0km高度范围内所占比例较大．各高度层中，大颗粒气溶胶在8.0～10.0km高度范围内所占比例最大，其次为高度0～2.0km．由于在8.0～10.0km范围内可能存在卷云和远程输送的沙尘，从而造成色比有所增大;而0～2.0km范围内，主要受到本地建筑活动、扬尘的影响，从而使大颗粒气溶胶在近地面大气中所占比重增加．
2.2季节分布特征
将所筛选的CALIPSO卫星数据按季节分类:春季(3、4、5月)，夏季(6、7、8月)，秋季(9、10、11月)，冬季(1、2、12月)．其中春季29个个例，夏季26个个例，秋季23个个例，冬季21个个例．表1、表2和表3分别列出了干霾时气溶胶粒子散射系数、体积退偏比和色比的季节频率分布．532nm总后向散射系数为0～0.0010km－1•sr－1时，夏季的累积频率最小，其次是春季(如表1)．体积退偏比为0～20%时，春季的累积频率最小，其次是冬季、秋季和夏季(如表2)．与其它季节相比，春季不规则性气溶胶粒子所占比例最大，而夏季的规则气溶胶所占比例最大．色比在0～0.6范围时，夏季的频率值均为最大．相比其它季节，色比为0.6～2.0范围时，春季频率值均最大(如表3)．可见，春季大颗粒气溶胶所占比例最大，而夏季细粒子气溶胶所占比例最大．综上所述，与其它季节相比，春季不规则、大颗粒气溶胶所占比例最大，主要是由于我国春季西北部或其它地区频繁出现强沙尘天气，上海受到沙尘远程输送的影响．此外，上海夏季降水丰沛，6月西太平洋副热带高压静止锋稳定在长江下游及上海附近时，形成多雨闷热潮湿的梅雨天气，虽然频繁的湿沉降对颗粒物有冲刷作用，使细粒子和大颗粒气溶胶均有所减少，但夏季白天中午气温较高，大气中的光化学反应异常活跃，生成了更多以细粒子为主的二次气溶胶［26］，同时来自东海的东南风给上海带来海洋气溶胶［10］，因而使得夏季细粒子、规则气溶胶的比重增加．
2.3个例分析
为进一步说明霾对2007年5月7日12:51(北京时间)CALIPSO卫星经过上海监测到的一次干霾进行分析．根据地面气象资料，该日12:00浦东、徐家汇和宝山站点的小时平均能见度分别为:7816、7082和1948km，小时平均相对湿度分别为:30%、29%和24%，且均无降水、沙尘暴和浮尘等天气现象出现，因此判识这3个站点均发生干霾．如图7所示0～1.5km高度范围内聚集了大量气溶胶粒子;4.0～5.5km高度上，气溶胶粒子在经纬度(30.60°～31.79°N，121.14°～120.83°E)范围内局部聚集，而其它区域相对清洁．图7(b)是与图7(a)同一时刻CALIPSO卫星经上海青浦区(31.19°N，120.99°E)上空时获得的532nm总后向散射和体积退偏比廓线情况．在0～1.0km高度范围内，散射系数值在0.0008～0.0025km－1•sr－1之间变动，体积退偏比变化幅度大．可见，0～1.0km高度范围内存在大量气溶胶，且同时存在规则气溶胶和不规则气溶胶．高度1.0～4.0km，散射系数小于或略大于0.0010km－1•sr－1，体积退偏比的变化仍有波动，说明该高度范围内大气气溶胶散射能力弱，存在少量不规则气溶胶．在高度4.5km和5.0km处散射系数略大于0.0025km－1•sr－1，而4.5～5.1km高度范围内体积退偏比较小．可见4.0～5.5km高度范围内大气气溶胶散射能力强，包括规则和不规则气溶胶，其中4.5～5.1km高度范围内聚集的气溶胶主要为规则气溶胶．高度5.5～10.0km，散射系数在0.0010km－1•sr－1附近波动，体积退偏比在0～60%之间变动，说明该高度范围内大气气溶胶散射能力弱，存在少量规则和不规则气溶胶．采用美国NOAA资源实验室的HYSPLIT轨迹模式对本例气溶胶粒子来源进行分析．以31.19°N，120.99°E为参考点，选取500、5000和8000m这3个高度，分别计算北京时间2007年5月7日13:00的后向轨迹，追踪抵达上海的气流过去72h所经过的轨迹(如图8)．图8中一支气流途经新疆、宁夏、郑州和南京等地，从1500m开始随时间推移逐渐抬升，到达上海时，气流高度为8000m．另一支气流途径河北、济南和南京等地，气流到达上海时高度500m，是近地面不规则气溶胶的重要输送来源．还有一支气流途经外蒙古、内蒙古和河北等地，气流在垂直高度上变化幅动不大，到达上海时气流高度5000km，其远程输送的规则和不规则气溶胶在4.0～5.5km范围内局部聚集．因此，该次干霾除本地排放的气溶胶粒子，还主要受到源于外蒙古、中国西北和北部远程输送的沙尘影响．
3结论
(1)干霾期间，各高度层中0～2.0km的大气散射能力最强，以规则气溶胶为主;高度2.0～8.0km大气散射强度、气溶胶规则性较接近;8.0～10.0km高度层大气散射强度最低，规则气溶胶所占比例最小．大于64%的体积退偏比在各高度层上的频率分布接近．
(2)细粒子气溶胶在各高度层中均占主导地位，其中2.0～8.0km高度范围内细粒子气溶胶所占比例大．大颗粒气溶胶在8.0～10.0km高度范围内所占比例最大，其次为0～2.0km高度层．
(3)春季大颗粒、不规则气溶胶所占比例大;夏季细粒子、规则气溶胶所占比例较其它季节大．
(4)个例分析表明，该次干霾有大量的气溶胶聚集在0～1.5km高度范围内，在4.0～5.5km范围内气溶胶局部聚集，包括规则气溶胶和不规则气溶胶．采用HYSPLIT轨迹模式分析表明除本地排放的气溶胶粒子外，源于外蒙古、中国西北和北部远程输送的沙尘也对霾产生了影响．
